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研究内容
黄体酮(P4)是卵巢分泌的一种生物活性激素，但也存在于环境和食物中。在食物和环境中发现的过量P4会导致人类患上严重疾病。因此，P4的定量分析对于识别其危险程度至关重要。
济南大学魏琴和南京大学鞠熀先提出了一种新的信“号开-放大-关”P4检测模式，该模式基于氧化铪(HfO2)作为一种独特的电化学发光(ECL)发射器。HfO2显示出优异的导电性和高比表面积，使其能够与许多适配体连接并产生“信号开启”效应。这种新的“开-关”策略有效地提高了P4分析的灵敏度和特异性。相关工作以“Signal“On-Amplified-Off”Strategy Based on Hafnium Dioxide Nanomaterials as Electrochemiluminescence Emitters for Progesterone Detection”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
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研究要点
要点1.作者通过煅烧UiO-66(Hf)合成HfO2。HfO2显示出优异的导电性和高比表面积，被用作底物材料，适配体通过Hf和磷酸基团之间形成的Hf-O-P键连接到底物上。HfO2用作产生初始发光信号(“信号开启”)的发光体。
要点2.Ni掺杂ZnO(Ni-ZnO)作为共作用促进剂，通过产生更多的三丙胺自由基来提高HfO2的ECL强度。用Ni-ZnO标记cDNA，通过碱基互补配对将Ni-ZnO与适配体连接，提供“信号放大”。靶分子P4的存在引发了与适体的特异性结合过程，触发了cDNA-Ni-ZnO的脱落，并导致“信号关闭”。
要点3.这种新开发的“开-关”传感策略在检测P4方面表现出高灵敏度和特异性，为检测本研究范围之外的生物分子引入了一种实用的方法，具有巨大的未来应用潜力。
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研究图文
图1. ECL适配体传感器的制作方案。
图2.（A）UiO-66(Hf)和(B)HfO2的SEM；HfO2的（C）TEM、（D）HRTEM、（E）TEM衍射和（F）映射。
图3.（A）ZnNi-MOF和（B）Ni-ZnO的TEM；Ni-ZnO的（C）HRTEM，（D）TEM衍射和（E）映射。
图4.（A）HfO2在60～380 mV/s扫描速率下的CV；（B）还原峰值电流Ip与扫描速率的平方根v1/2的校准曲线；裸GCE（a）、GCE/HfO2-适配体（b）、GCE/HfO2-适配体/BSA（c）、GCE/HfO2-适配体/BSA/DNA-Ni-ZnO（d）和GCE/HfO2-适配体/BSA/DNA-Ni-ZnO/P4（e）的（C）EIS、（D）CV和（E）ECL强度；优化（F）pH和（G）TPrA、（H）HfO2和（I）Ni-ZnO的浓度。
图5.（A）P4浓度对数与ECL强度之间的线性关系；（B）P4浓度范围（0.001、0.01、0.1、1、5、10、50、100和200 ng/mL）的ECL强度；（C）具有不同P4浓度的适体传感器的7天稳定性；（D）适配体传感器的特异性。
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文献详情
Signal“On-Amplified-Off”Strategy Based on Hafnium Dioxide Nanomaterials as Electrochemiluminescence Emitters for Progesterone Detection
Xue Dong, Qingze Zeng, Li Dai, Xiang Ren, Wei Cao, Huangxian Ju,* Qin Wei*
Anal. Chem.
DOI:
